2023年12月16日，何传新教授团队在国际权威学术期刊Journal of the American Chemical Society发表了题为“Designing Efficient Nitrate Reduction Electrocatalysts by Identifying and Optimizing Active Sites of Co-Based Spinels”的研究论文。该研究首次尝试通过合成和比较Co3O4、MgCo2O4和CoAl2O4的NO3−RR活性来建立几何位置-活性关系（MgCo2O4和CoAl2O4分别暴露出Co3+Oh和Co2+Td位点），并受上述见解的启发，将具有优异NO3−催化活性的Cu2+引入Co3O4中，以优化无活性的Co2+Td位点，从而显著增强NO3−RR。天游注册代理1958化环学院何传新教授为论文唯一通讯作者，团队胡琪副教授和博士生亓帅为该论文的共同第一作者。
钴基尖晶石氧化物(即Co3O4)已成为硝酸根电还原(NO3−RR)制氨的高效催化材料之一，但钴基尖晶石真正的活性位点不明，且人们对于Co3O4的催化反应机理并不清楚。在这个工作中，作者发现Co3O4的NO3−RR活性高度依赖于Co位点的几何位置，并且NO3−RR倾向于发生在八面体Co (CoOh)而不是四面体Co (CoTd)位点上。此外，在NO3−RR过程中，CoOhO6随着O空位(Ov)的形成而电化学转化为CoOhO5。实验和理论结果均表明，原位生成的CoOhO5−Ov结构是NO3−RR的真正活性位点。为了进一步提高CoOh位点的活性，作者用不同含量的Cu2+阳离子取代惰性CoTd，并观察到CoOh的NO3−RR活性与电子结构之间呈现出“火山型”相关性。令人印象深刻的是，在1.0 M KOH+ 0.1 M NO3−中，优化了CoOh位点的(Cu0.6Co0.4)Co2O4，在−0.45 V vs. RHE时，产NH3的最高法拉第效率为96.5%，产NH3速率高达1.09 mmol h−1 cm−2，优于大多数非贵金属基电催化剂。
2023年11月30日，何传新教授团队在国际权威学术期刊Advance Materials发表了题为“Unconventional Synthesis of Hierarchically Twinned Copper as Efficient Electrocatalyst for Nitrate–Ammonia Conversion”的研究论文。该研究作者试图通过构建具有调节氮中间体吸附强度的致密HTB来提高Cu的中性NO3−RR性能。天游注册代理1958化环学院何传新教授为论文唯一通讯作者，团队胡琪副教授为该论文的第一作者。
在金属催化剂中构建孪晶界，已经成为提升其电催化性能的有效手段之一。目前孪晶的构建主要依赖于表面活性剂辅助的液相合成法，但是大多数表面活性剂存在长烷基链，导致纳米晶体放入表面被表面活性剂所包裹，极大地阻碍了活性位点的暴露以及电催化过程中的电荷转移。因此，我们提出了一种无表面活性剂的孪晶催化材料合成策略，利用氢气气氛下超薄氧化铜纳米片的快速升温还原，合成具有多级孪晶界的铜基催化材料。通过原位透射电镜追踪了孪晶的形成过程，发现快速的升温以及超薄氧化物纳米片的亚稳态特性，可以使氧化物铜在焙烧过程中发生不同方向的碎裂形成大量的晶核，从而通过晶核的碰撞以及合并诱导非常规的晶体生长方式，最终形成多级孪晶结构。将多级孪晶铜用于硝酸根还原反应，发现其催化活性远高于单取向的孪晶以及无孪晶的铜基催化材料。通过一系列的电化学以及理论计算，作者发现多级孪晶的结构会产生压缩应变，从而形成孪晶与压缩应变的协同效应，降低硝酸根还原为氨的反应能垒并抑制副产物生成。
（来源 天游注册代理1958化学与环境工程学院）
